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論文

中部日本,鮮新世東海層群中の大田テフラのジルコンU-Pbおよびフィッション・トラック年代

植木 忠正; 丹羽 正和; 岩野 英樹*; 檀原 徹*; 平田 岳史*

地質学雑誌, 125(3), p.227 - 236, 2019/03

https://doi.org/10.5575/geosoc.2018.0058

大田テフラに対比される岐阜県東濃地域の中津川I・II火山灰層から採取した2試料を用いて、同一ジルコン粒子に対するU-Pb年代とフィッション・トラック(FT)年代のダブル年代測定を行った。その結果、2試料の加重平均値として、U-Pb年代は3.94$$pm$$0.07Ma、FT年代は3.97$$pm$$0.39Maの年代が得られた。本研究の年代測定結果は既存研究のFT年代や古地磁気層序とも整合的であり、中部日本をはじめとする地域の下部鮮新統の広域層序と年代整理において重要な年代指標となると考えられる。

論文

Development in fission track- thermal ionization mass spectrometry for particle analysis of safeguards environmental samples

Lee, C. G.; 井口 一成; 伊奈川 潤; 鈴木 大輔; 江坂 文孝; 間柄 正明; 桜井 聡; 渡部 和男; 臼田 重和

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 272(2), p.299 - 302, 2007/05

https://doi.org/10.1007/s10967-007-0519-0
 被引用回数：47 パーセンタイル：93.88(Chemistry, Analytical)

フィッショントラック(FT)-表面電離質量分析(TIMS)法によるパーティクル分析法は、二次イオン質量分析計では分析が難しい粒径1$$mu$$m以下のウラン粒子に対しても同位体比分析が可能であることから、有効な保障措置環境試料分析手法とされている。われわれがすでに開発したFT-TIMS法は、核分裂性物質を含む粒子をFT検出器の中に閉じこめるので、高い検出効率,試料調製の簡便さ,ウラン濃縮度別検出の可能性などの長所がある。しかし、検出器エッチングの際、ウラン粒子の一部が溶解する恐れがある。そこで、粒子と検出器部を分離した2層式FT試料調製法の開発を行っている。従来の2層式試料では、検出器のFTから目的粒子の検出の際、検出器と粒子層とのずれにより目的粒子検出に困難を伴う。われわれが新たに開発している方法では検出器と粒子層の一段を固定することによりそのずれを解決した。その結果、数回のエッチング後も検出器と粒子層のずれが生じないことを確認した。また、本法により検出した天然組成のウラン粒子(NBL950a)のTIMSによる同位体比測定の結果、$$^{234}$$U/$$^{238}$$U及び$$^{235}$$U/$$^{238}$$U同位体比の誤差はそれぞれ5.8%, 1.5%以内であった。発表では、試料調製法の詳細及びTIMSによる同位体比測定結果について報告する。

論文

Challenge to ultra-trace analytical techniques of nuclear materials in environmental samples for safeguards at JAERI; Methodologies for physical and chemical form estimation

臼田 重和; 安田 健一郎; 國分 陽子; 江坂 文孝; Lee, C. G.; 間柄 正明; 桜井 聡; 渡部 和男; 平山 文夫; 福山 裕康; et al.

International Journal of Environmental Analytical Chemistry, 86(9), p.663 - 675, 2006/08

https://doi.org/10.1080/03067310600583733
 被引用回数：14 パーセンタイル：40.18(Chemistry, Analytical)

IAEAは、保障措置の強化策の一環として、未申告の原子力活動を検知するため、1995年保障措置環境試料分析法を導入した。核物質を扱う原子力活動は、施設内外から採取された環境試料中の極微量核物質を精確に分析することにより、その痕跡を立証できるという原理に基づく。現在は、施設内で拭き取ったスワイプ試料に含まれる極微量のUやPuの同位体比を分析している。将来は、施設外で採取された植物・土壌・大気浮遊塵なども環境試料として想定される。環境試料中の核物質の物理的・化学的形態がわかれば、その起源,取り扱い工程,移行挙動が推定できる。保障措置の観点からは、このような情報も重要である。原研では、CLEARを整備して以来、文科省の要請を受け、我が国とIAEA保障措置に貢献するため、おもにスワイプ試料中の核物質を対象とした高度な極微量分析技術の開発に挑戦してきた。本発表では、(1)原研で開発した極微量環境試料分析技術の全般,(2)物理的・化学的形態評価にかかわる現在の分析技術開発,(3)極微量核物質に将来適用可能な形態分析技術にかかわる方法論について述べる。

論文

Influence of uranium enrichment on the etching rate of polycarbonate fission track detector containing uranium particles

Lee, C. G.; 井口 一成; 江坂 文孝; 間柄 正明; 桜井 聡; 渡部 和男; 臼田 重和

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 245(2), p.440 - 444, 2006/04

https://doi.org/10.1016/j.nimb.2005.11.002
 被引用回数：8 パーセンタイル：50.31(Instruments & Instrumentation)

保障措置環境試料中の極微細ウラン粒子の検出法として有効なフィッショントラック(FT)法では、ウラン粒子の検出効率は検出器の化学エッチング条件に大きく依存する。本研究では、核分裂性粒子含有FT検出器のエッチング挙動を調べる目的で、ウラン粒子を閉じこめたポリカーボネート製FT検出器を作製し、エッチング速度に対するウラン濃縮度の影響を調べた。エッチング速度は、エッチングによる検出器の重量変化から評価した。全体に、検出器の重量変化はウラン粒子の濃縮度に大きく依存し、高濃縮度のウラン粒子を含む検出器ほど重量減少は大きい。検出器の重量減少の挙動から、エッチング速度が異なる二つ領域の存在が明らかになった。エッチング初期の非線形挙動は、すべての検出器において飛跡が最初に現れるエッチング時間が非線形領域内にあることから、おもに飛跡の出現によると考えられる。その後の直線的な挙動は、出現した飛跡の拡大に対応している。また、粒子1個あたりに換算したエッチング速度は(濃縮度)$$^{2/3}$$に比例することがわかった。このような飛跡のエッチング挙動とウラン粒子の濃縮度との相関を利用することにより高濃縮度のウラン粒子だけを優先的に検出可能であることが示唆された。

論文

Study on the etching conditions of polycarbonate detectors for particle analysis of safeguards environmental samples

井口 一成; 江坂 木の実; Lee, C. G.; 伊奈川 潤; 江坂 文孝; 小野寺 貴史; 福山 裕康; 鈴木 大輔; 桜井 聡; 渡部 和男; et al.

Radiation Measurements, 40(2-6), p.363 - 366, 2005/11

https://doi.org/10.1016/j.radmeas.2004.12.018
 被引用回数：11 パーセンタイル：59.93(Nuclear Science & Technology)

保障措置環境試料のパーティクル分析において、フィッショントラック法による核分裂性物質を含む粒子の検出法はサブミクロン粒子まで対応できることから特に重要である。演者が開発した方法は、粒子をポリカーボネートフィルタの上に捕集した後、フィルタを溶解,乾燥してフィルム(検出器)にすることで粒子を検出器の中に閉じ込める。熱中性子照射した後、検出器をエッチングすることで粒子を検出する。この方法は操作が簡単であり、粒子を容易に高感度で検出することができる。しかし、エッチングにより、フィルムの表面近傍に存在している粒子が脱落する可能性があるので、適切なエッチング条件を決めることは重要である。今回は、エッチング時間とウランの濃縮度の関係を調べた結果、高濃縮度ほどエッチング時間を短くする必要があることがわかった。

論文

Feasibility study of solid sampling electrothermal vaporization inductively coupled plasma mass spectrometry for the determination of particulate uranium in swipe samples from nuclear facilities

Lee, C. G.; 井口 一成; 江坂 木の実; 間柄 正明; 江坂 文孝; 桜井 聡; 渡部 和男; 臼田 重和

Analytica Chimica Acta, 517(1-2), p.215 - 220, 2004/07

https://doi.org/10.1016/j.aca.2004.04.041
 被引用回数：4 パーセンタイル：13.8(Chemistry, Analytical)

保障措置の強化策の一環として、IAEAにより導入された環境試料分析法は、未申告核物質の有無あるいは、未申告の原子力活動の検知を目的としている。環境試料分析法の一つであるパーティクル分析は個々の粒子において核物質の同位体比の測定を行う。パーティクル分析には、SIMS法が有効とされているが、この方法ではサブミクロン粒子に対しては装置固有の検出感度のため分析に限界が生じる。現在、サブミクロン粒子に対してはfission track(FT)-TIMS法によって分析が行われているが、分析プロセスが複雑である。一方、極微量の固体試料にも有効であるelectrothermal vaporization(ETV)試料導入法による分析は輸送効率の向上、マトリックスによる干渉効果の減少が期待される。本研究では、パーティクル分析のためのFT-ETV-ICP-MS法を確立する目的で、固体試料に対するETV-ICP-MSの有効性について調べた。本研究で用いた試料は、ポリカーボネートフィルムにU,Pu,Tlなどの分析粒子を閉じこめた固体試料と、溶液試料の2種類である。分析結果についてはETV温度プログラムの最適化,同位体比測定の精度・誤差を用いて評価した。

論文

Application of fission track technique for the analysis of individual particles containing uranium in safeguard swipe samples

江坂 木の実; 江坂 文孝; 伊奈川 潤; 井口 一成; Lee, C. G.; 桜井 聡; 渡部 和男; 臼田 重和

Japanese Journal of Applied Physics, Part 2, 43(7A), p.L915 - L916, 2004/07

https://doi.org/10.1143/JJAP.43.L915
 被引用回数：41 パーセンタイル：78.95(Physics, Applied)

保障措置スワイプ試料中の個々のウラン粒子の同位体比を効果的に測定するために、フィッショントラック法と表面電離質量分析法を組合せた方法を開発した。スワイプ試料中の粒子を吸引によりポリカーボネートフィルター上に回収し、その後、フィルターを溶解,再固化することにより、フィルム中に粒子を取り込んだ。その後、中性子照射により、ウランのフィッショントラックを生じさせ、その位置からウラン粒子の位置を特定した。同位体比測定は、その個々のウラン粒子を含むフィルムをそれぞれ切り取り、表面電離質量分析法により行った。その結果、ウラン標準物質を用いて作成したスワイプ試料中の個々のウラン粒子を効果的に分析することができた。

論文

Formation of n-butane by fission fragment radiolysis of gaseous ethylene

池添 康正; 佐藤 章一; 清水 三郎

Radiation Physics and Chemistry, 21(3), p.341 - 344, 1983/00

エチレンの核分裂片による放射線分解を調べた。G(ブタン)値として、8.1なる値をえた。G(ブタン)値は、高圧側で低下した。G(ブタン)値とその圧力依存性を核分裂片飛跡中のイオン種およびラジカル種の反応と関係づけた。エチレンイオンは核分裂片飛跡中で中和反応によって消滅すること、および、ブタンは核分裂片飛跡外で生成していることの二つを結論としてえた。

論文

Staining with UF$$_{6}$$ on fission tracks in polyvinylidene fluoride

古牧 睦英; 大津 仁; 石川 二郎; 桜井 勉

J.Electron Microsc., 31(2), p.191 - 193, 1982/00

PVDFのFFトラックを電顕観察するに先立って、アルカリエッチングしたporousなフィルムとエッチングしない貫通孔の無いフィルムとについて、それぞれUF$$_{6}$$およびRuO$$_{4}$$等の活性物質を作用させて、トラック部分に局所的に反応したとき、その電顕観察に及ぼす効果を検討した。porousなフィルムではUF$$_{6}$$によって電顕像は著しく鮮明になったが、エッチングしないフィルムでは反応条件を更に改良する必要が認められた。RuO$$_{4}$$によるそれぞれのフィルムに対する効果は、UF$$_{6}$$ほど、顕著ではなかった。

論文

Fission fragment radiolysis of carbon dioxide

池添 康正; 佐藤 章一; 清水 三郎

Canadian Journal of Chemistry, 59(3), p.532 - 536, 1981/00

https://doi.org/10.1139/v81-075
 被引用回数：5 パーセンタイル：42.27(Chemistry, Multidisciplinary)

核分裂片による炭酸ガスの放射線分解を、$$gamma$$線によるそれと比較して調べた。二つの逆反応が考えられた。一つ(速い逆反応)はイオン連鎖反応であり、他(遅い逆反応)はラジカル反応(CO+O+CO$$_{2}$$$$rightarrow$$2CO$$_{2}$$)である。核分裂片によるG(CO)値は、常に$$gamma$$線によるG(CO)値よりも大であった。この結果を解析して、反応系中での核分裂片飛跡半径$$gamma$$$$rho$$$$<$$1.04$$mu$$g・cm$$^{-}$$$$^{2}$$、であることが示された。

論文

Observation of nuclear track development in polyvinylidene fluoride with several etchants

古牧 睦英; 大津 仁

J.Electron Microsc., 30(4), p.292 - 297, 1981/00

PVDFのFFトラックを種々なエッチング剤で処理し、電顕で観察した。アルカリ液では確実にトラック像の現出を認めることができたが、アルコールの添加はエッチング速度を増加させず、時間をかけても像の拡大は認められないことが分った。重クロム酸カリウムの硫酸溶液でも、長時間の末にもトラック像は認められなかった。過マンガン酸カリウム液では、フィルム表面にMnO$$_{2}$$らしい薄層が形成され、トラック像の確認がさまたげられた。有機溶媒による場合について、その溶解機構とトラック現出について若干考察した。

論文

Release of radiodine from U$$_{3}$$O$$_{8}$$; Possible chemical form of iodine

中島 幹雄; 立川 圓造

Journal of Inorganic and Nuclear Chemistry, 43, p.1686 - 1687, 1981/00

https://doi.org/10.1016/0022-1902(81)80364-8
 被引用回数：1 パーセンタイル：11.9(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

照射U$$_{3}$$O$$_{8}$$から、希ガス中で加熱により放出されている放射性ヨウ素は、ウランと何らかの化合物を形成していると予想され、そのウランの原子数を求める為にFission Track法を適用した。求めたI/U比は、常に1以下であり、ヨウ素は(4$$pm$$2)ケのウラン原子と結びついている事が解った。ヨウ素はウランと化学量論的に安定な化合物を形成するのではなく、マトリックスから同時に放出されたウランを含むSpeciesと「Cluster-like Compound」を形成していると結論した。

論文

Fission fragment tracks in gases of 6-10 atm

池添 康正; 佐藤 章一; 清水 三郎

Radiation Physics and Chemistry, 17, p.63 - 67, 1981/00

三種の気体反応系(CO$$_{2}$$-C$$_{3}$$H$$_{8}$$,C$$_{2}$$H$$_{6}$$-NH$$_{3}$$,N$$_{2}$$-C$$_{2}$$H$$_{4}$$系)で観測されたLET効果は、核分裂片飛跡中でのイオン種の再結合と電解移動反応に関連付けられた。Prescribed Diffusion Modelを用いて、飛跡中の反応を解析した。その結果、各反応系での飛跡の半径として、r$$rho$$$$<$$0.72,$$>$$0.12,≦0.15$$mu$$g・cm$$^{-}$$$$^{2}$$なる値をCO$$_{2}$$-C$$_{3}$$H$$_{8}$$系,C$$_{2}$$H$$_{6}$$-NH$$_{3}$$系,N$$_{2}$$-C$$_{2}$$H$$_{4}$$系それぞれに対してえた。

論文

Growth of fine holes by the chemical etching of fission tracks in polyvinylidene fluoride

古牧 睦英

Nucl.Tracks, 13(1-2), p.33 - 44, 1979/00

酸素雰囲気中で核分裂片照射したポリフッ化ビニリデンフィルムを水酸化ナトリウム溶液でエッチングして孔の拡大をはかり、ガスの流れの測定と電子顕微鏡観察とによって孔径を測定した。半径方向のエッチング速度が極めて小さく、数百$AA$の直径に至るのに数十時間を要する。電顕によると、トラックの長さにそった貫通孔の径はかなり均一であり、またこのことは、ガスの流れの検討から得られたトラック長さにそったエッチング速度と半径方向のそれとの比が大きい結果とよく一致することがわかった。エッチングされて得られたトラックは電顕観察の結果、ある曲がりを持っていることがわかった。これはフィルムのガラス転位温度が低いために、主としてエッチング中の熱運動による変形のためであろうと推定された。水酸化カリウムによるエッチングは、かなりすみやかに孔径を拡大するが、濃度の高いところでは、ある種の析出物のために孔径拡大が、さまたげられることがわかった。

論文

Chemical etching of fission tracks in polyfluoro plastic

古牧 睦英; 辻村 重男

Science, 199(4327), p.421 - 422, 1978/00

https://doi.org/10.1126/science.199.4327.421
 被引用回数：14

熱中性子によって得られたウラン-235の核分裂片を照射したポリフッ化ビニリデン樹脂を、5-10N水酸化ナトリウム水溶液中で、65-85$$^{circ}$$Cでエッチング処理した。酸素雰囲気中で照射した9$$mu$$厚みのフィルムに対する核分裂片トラックのエッチングの結果は、電子顕微鏡によって確認された。

論文

Radiation chemical reactions in carbon dioxide-propane system; Formation of carbon monoxide by fission fragments

池添 康正; 佐藤 章一

Journal of Nuclear Science and Technology, 13(9), p.503 - 507, 1976/09

https://doi.org/10.3327/jnst.13.503
 被引用回数：11

CO$$_{2}$$-C$$_{3}$$-H$$_{3}$$系の放射線分解を核分裂片(FF),炉内混合放射線(n+$$gamma$$),およびCO-60$$gamma$$線によって調べた。いずれの放射線によっても、プロパン1%添加の時、最大G(CO)値が入れられた。FFによるG(CO)値は常に$$gamma$$線,(n+$$gamma$$)線によるG(CO)値よりも大きかった。逆にFFによるG(C$$_{2}$$H$$_{6}$$)値は常に小さい。FFによる最大G(CO)値は6.7、他の放射線による最大G(CO)値は3.6であった。FFによる放射線分解と他の$$gamma$$線,(n+$$gamma$$)線による放射線分解の差異は、FF track内の反応に起因するものと考えられた。トラック内反応と拡散の速度の圧力依存性をMozunderのFFトラックモデルにもとづいて推定した。その結果、反応(2)が高圧になるにつれて効率よく起り、一酸化炭素の生成が促進されることがわかった。 CO$$_{2}$$$$^{+}$$+e$$^{-}$$$$rightarrow$$CO+O (2)

論文

Growth of fine holes in polyethylenenaphthalate film irradiated by fission fragments

古牧 睦英; 辻村 重男

Journal of Applied Physics, 47(4), p.1355 - 1358, 1976/04

https://doi.org/10.1063/1.322840
 被引用回数：13

核分裂片で照射したポリエチレンナフタレートフィルムを水酸化ナトリウム溶液で処理し、トラックを中心として生成する微細孔の生長過程を、気体透過測定からしらべた。直径100~1000$AA$の範囲においてエッチング速度は、ポリエチレンテレフタレートに比べて、おおむね1桁小さく、また陽イオン系ならびに陰イオン系の界面活性剤を添加した実験の結果、界面活性剤の種類によってトラック方向のエッチング速度と孔の半径方向のエッチング速度に対する影響が著しく異なることがわかった。

論文

Electron microscopy of fine holes in polyethyleneterephthalate films irradiated by fission fragments

古牧 睦英; 大津 仁; 出井 数彦; 辻村 重男

Journal of Applied Physics, 46(3), p.1155 - 1158, 1975/03

https://doi.org/10.1063/1.322216
 被引用回数：6

ポリエチレンテレフタレートフィルムに核分裂片照射してのち化学的エツチングをほどこし現出せしめた微細孔を電子顕微鏡で観察した。透過型超高圧電顕によって、厚み6~9$$mu$$mのフィルムを直接観察した。孔密度と孔径とが計測され、前者は照射条件から、後者はフィルムを通過するガス拡散の測定値から算出された値と比較検討され、よい一致がみられた。

報告書

核爆走事故時における被曝線量の測定; IAEA主催第3回国際相互比較実験への参加

備後 一義; 藤田 稔

JAERI-M 5578, 33 Pages, 1974/03

JAERI-M-5578.pdf:1.09MB

IAEA主催の第3回核事故時被曝線量測定器に関する相互比戟実験が、1973年5月ユーゴスラビアVincaのBoris Kidric研究所で行なわれた。13ヶ国から参加した18研究機関の測定器を、核事故を模擬した中性子・$$gamma$$線の混合場で同一条件で照射し、線量および中性子流量の測定結果を比較し合った。入射中性子のエネルギースペクトルの速中性子成分は、$$sqrt{rm E}$$ exp(-0.75E)、中速中性子成分は1/E$$^{1.1}$$で表わすことができると我々は測定器の結果から推論した。中性子による軟組織Karma線量は、低高出力2回の照射実験でそれぞれ13.5、80hecto erg/gであった。

論文

Contribution of boron to radiation effect for pressure vessel steel weldment

川崎 了

Journal of Nuclear Science and Technology, 10(8), p.515 - 516, 1973/08

https://doi.org/10.3327/jnst.10.515

原子炉圧力容器用綱材中に不純物として含まれる硼素は熱中性照射で$$^{1}$$$$^{0}$$B(n、$$alpha$$)$$^{7}$$Li反応を起こし、もし不純物硼素量が多ければ照射脆化を促進される。本実験ではFission Track Etching法でASTM A533B綱の溶接による硼素の挙動を調べ、溶接熱影響部において$$gamma$$相の結晶粒界に硼素が偏析されることを見出した。一方綱材の照射試験は実験を加速するためしばしば炉心で行なわれるが、このような場合は熱中性子束も多く、溶接で硼素が偏析した試料では局部的に照射脆化に対する硼素の寄与が大きくなる。このような硼素の寄与を考慮して今迄の報告されたいくつかの照射試験結果を考察した。

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